Bereits in den 20er und 30er Jahren des 20. Jahrhunderts begann die Prinzessin von Isenburg ihr persönliches Fürsorgewerk »Stille Hilfe« für Häftlinge aufzubauen. So setzte sie sich auch während der Zeit des Dritten Reiches mutig für die Häftlinge im Konzentrationslager Dachau ein. Nach Kriegsausbruch korrespondierte sie in fürsorglicher und menschlicher Art – fern von Politik und Militarismus – mit deutschen Frontsoldaten. Diese Art war einer der Gründe, wenn nicht sogar der Hauptgrund, daß sie bereits in der Kriegszeit von den Soldaten oft als »Schwester«, »Tante« oder »Mutter« bezeichnet wurde und deshalb nach Kriegsende auch unter dem Namen »Mutter Elisabeth« Bekanntheit erlangte.
Als in der Nacht vom 6. zum 7. Mai 1945 Großadmiral Karl Dönitz in Reims die bedingungslose Kapitulation der deutschen Streitkräfte unterzeichnen ließ und auf Druck des sowjetischen Bündnispartners in der Nacht vom 8. zum 9. Mai 1945 in Berlin-Karlshorst eine Wiederholung der Kapitulationserklärung stattfand, wurde das Ende des Zweiten Weltkrieges besiegelt. Ab diesem Zeitpunkt begannen die Alliierten das in Deutschland installierte nationalsozialistische Machtgefüge mit Säuberungsaktionen zu zerschlagen und bereiteten in den ersten Nachkriegsmonaten die verbindlichen Grundlagen für die bevorstehenden Militärprozesse vor. Auf Grund dieser veränderten Situation verlagerte die Prinzessin von Isenburg ihre Tätigkeit mit ihrem persönlichen Fürsorgewerk »Stille Hilfe« und setzte sich in den ersten Nachkriegsjahren in Form von Briefen und Hilfspaketen – die vor allem aus Nahrungsmitteln und Kleidung bestanden – für die durch alliierte Streitkräfte inhaftierten Kriegsgefangenen und ihre Familien ein.
Als sich allmählich auch die Strafanstalten – vor allem in Landsberg, Wittlich und Werl – mit Personen füllten, die insbesondere wegen Verstößen gegen das »Kontrollratsgesetz Nr. 10« (»Verbrechen gegen den Frieden«, »Kriegsverbrechen« und »Verbrechen gegen die Menschlichkeit«) durch westalliierte Militärgerichte abgeurteilt wurden, erweiterte sie ihren Aktionsradius auch auf diesen Bereich, der schnell einen großen Teil ihrer Arbeit einnahm.
Da die Prinzessin von Isenburg ihre Tätigkeit bis ins Jahr 1950 noch im »Stillen« führte, war sie der Öffentlichkeit so gut wie nicht bekannt, obwohl sie bereits zu dieser Zeit mit Kriegsverurteilten und -gefangenen sowie deren Familien und auch mit Persönlichkeiten aus Politik, Religionsgemeinschaften, Verbänden, Militär und Wirtschaft korrespondierte. Sie bemühte sich besonders um finanzielle als auch materielle Spenden, damit den oft in gänzlicher Mittellosigkeit lebenden Menschen geholfen werden konnte.
Ihr Bekanntheitsgrad nahm rasch zu, als die amerikanische Militärregierung die Vollstreckung der noch ausstehenden 28 Todesurteile in Landsberg ankündigte. Aus ihrem Nachlass geht hervor, wie ausdauernd und unbeugsam sie und das zur »Stille Hilfe Gemeinschaft« herangewachsene Fürsorgewerk sich seit dem Herbst 1950 für die Todgeweihten einsetzten. Sie unterließ keine Möglichkeit, die Vollstreckung der Todesurteile zu verhindern. Die dadurch resultierende Medienpräsenz führte zu einer rasant steigenden Bekanntheit, sodass sie – nachdem in Landsberg von den 28 Männern sieben ihr Leben unter dem Galgen verloren hatten – am 7. Oktober 1951 gemeinsam mit neun weiteren Personen den Verein »Stille Hilfe für Kriegsgefangene und Internierte« gründete. Dabei war ihr von besonderer Bedeutung, daß der Grundsatz der christlichen Nächstenliebe, dem sie stets folgte, auch im Verein fortbestehen muss. Diesem wurde in der Vereinsarbeit, zumindest bis zu ihrem Ausscheiden als Vereinspräsidentin im Jahr 1959, Folge geleistet. Was in der Zeit danach aus dem Verein wurde, bleibt insofern unbeachtet, da dieser durch einen Führungswechsel in die zweite Generation überging und die Prinzessin von Isenburg auf dessen weitere Entwicklung keinen Einfluss mehr hatte.